基于等转化法及多元非线性拟合的高岭石非等温脱羟基动力学分析
【出 处】:
【作 者】:
张湘辉
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钟玉馨
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汪灵
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廖广志
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王如燕
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李忠权
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李家燕
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【摘 要】采用Netzsch STA409PC同步热分析仪研究了苏州高岭石(KW125)在30℃~1 200℃间的热分解过程.采用“Netzsch Thermokinetics software”软件对其脱羟基机理进行了非等温动力学研究.基于等转化法评价了反应活化能及反应进程的依存关系.基于多元非线性拟合确定了最可能反应机理及动力学参数.研究结果表明:苏州高岭石在30℃~1 200℃温度范围的热分解为脱羟基与相转变等两个阶段.其脱羟基(30℃~800℃)过程中活化能呈现三个变化:197.68 kJ/mol±12.95 kJ/mol→ 181.04 kJ/mol±18.98kJ/mol→ 269.7 kJ/mol±14.64 kJ/mol.脱羟基反应遵循三步连续反应模型t:f,f;(D3-Fn-Fn),一个三维扩散(D3)反应,然后是两个n序列(Fn)反应.第一步,f(α)=3(1-α)2/3/(2(1-(1-α)1/3),E1=185.27 kJ/mol,logA=10.83 s-1;第二步,f(α)=(1-α)n,n=1.75,E2=187.81 kJ/mol,logA=10.32 s-1;第三步,f(α)=(1-α)n,n=4.4,E3 =262.70 kJ/mol,logA=13.26 s-1.
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